Fille de l'acteur-chanteur Antonio Molina (Surcouf, le tigre des sept mers) Angela Molina se lance d'abord dans la danse classique espagnole, obtenant son diplôme de professeur à l'âge de seize ans, avant d'intégrer l'Ecole Supérieure d'Art Dramatique de Madrid. Elle débute sur les planches dans La maison de poupée, puis au cinéma en 1974, tournant dans No mataras, Las Protegidas et No quiero perder la honra.
C'est son rôle principal dans Cet obscur objet du desir, dernier film de Luis Buñuel, qui, en 1977, la fait accéder à la célébrité. Elle travaille ensuite sous la direction de Luigi Comencini (Le Grand embouteillage), de Gillo Pontecorvo (Opération Ogre), d'Elio Petri (Le Buone notizie), ou encore de Marco Bellocchio (Les Yeux, la bouche).
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